回折吸収スペクトル法（Diffraction Anomalous Fine Structure：DAFS）による窒化物半導体の局所構造解析 ～LED素子の性能向上を目指して～No.054

背景
　III族窒化物半導体の窒化インジウムガリウム（InGaN）は、発光ダイオード（LED）や、太陽電池のようなデバイスにおけるキーマテリアルです。特にLEDではサファイヤやGaNなどの単結晶基板の上に結晶成長したInGaNを発光層として用い、この層で電子と正孔が再結合する事により発光が実現します。ここで、InGaN結晶は、成長時にInNとGaNの結晶格子の大きさを決める格子定数差に起因する非混和性^*により、In原子が凝集しやすい傾向があります。この凝集箇所においてキャリア^**が局在化することが、高い発光効率の重要なメカニズムであると言われており、In原子凝集の状況（密度や分布）を評価し適切な制御を行うことは、LED製品の性能向上につながると考えられています。
　InGaN結晶のIn原子凝集度合いの評価には、着目した原子から見た短距離の原子配位環境の情報が得られるX線吸収微細構造（XAFS）による評価が有効で、これまでにIn原子から見たXAFS測定が広く行われてきました。一方でGa原子については、InGaN結晶が一般的にGaN結晶を下地として成長されるため、通常のXAFSではGaN結晶のGaとInGaN結晶のGaとを分離した測定が困難なことから、平均情報しか得られずGa原子から見た配位環境の評価ができませんでした。
　そこで一般的なXAFS測定では困難なGa原子周りの局所構造評価を、XAFSとX線回折を組み合わせた回折吸収スペクトル法（DAFS）^***[1]により実現しました。
　InGaN結晶とGaN結晶は回折条件を満たす角度が異なるので、InGaNとGaNからのGaの信号を切り分けることが可能で、回折強度のエネルギー依存性を測定することにより、XAFSと同様に原子配位環境の情報が得られます。つまりDAFSによりInGaN結晶内のGa原子から見た配位環境が評価可能になります。

成果の詳細
　SPring-8 のビームラインBL16XUにおいて、InGaN結晶（In組成32 %）のGa原子についてのDAFS測定を実施し、下地およびキャップ層のGaN結晶の信号と切り分けてInGaN結晶のみの情報を取得することができました。得られたDAFSの解析を行うことでGa原子から見た動径構造関数^****を取得しました。シミュレーションモデルとの比較により、Ga原子から見たIn原子は凝集なくランダムに配位している可能性が高いことが確認されました。
　XAFSとDAFSの相補的な評価で、InGaN結晶内のIn原子凝集評価手法がより精密になると考えられます。緑色発光を示す高In組成のInGaNにおいては、In凝集が発光効率に悪い影響を与えることが報告されています。In原子凝集評価の結果をもとに、In原子凝集に影響すると考えられるIn原料の濃度、結晶成長時の圧力・温度、キャリアガス流量などのパラメータを最適化することで凝集を解消でき、今後より高性能なLEDの開発につながると期待できます。